Джо Райт, задумав «Искупление», месяц за месяцем безуспешно прочесывал частные английские школы в поисках девочки, подходящей на роль юной двуличной аристократки Брайони Таллис, сломавшей судьбы старшей сестры и ее избранника. Случайно ему попалось видео Сирши, читающей написанный для героини текст. Режиссер был буквально сражен ее безупречным произношением и истинно британской сдержанностью. Невозможно было и представить кого-то другого на ее месте. Райт вызвал незнакомку на пробы и утвердил.
Кира Найтли и Джеймс Макэвой, наблюдая, как в кадре их партнерша легко выдает богатейший спектр эмоций, которые не всякому взрослому актеру по плечу, сошлись во мнении: «Эта тринадцатилетняя барышня заставит нас попотеть».
Джо Райт не показывал Сирше отснятые кадры. Боялся, что занимаясь анализом и разбором, она перестанет полагаться на природный инстинкт и утратит свободу самовыражения. За роль в «Искуплении» ее номинировали на «Оскар». Актриса призналась, что во время церемонии на нервной почве страшно проголодалась и улыбаясь камерам, мечтала больше не о награде, а о пасте или пончике с повидлом.
Вскоре необычной ирландкой заинтересовался Питер Джексон, пожелав снять ее в картине «Милые кости», но режиссеру далеко не сразу удалось убедить родителей девушки. В итоге она все же сыграла в фильме жертву жестокого насилия. Причем это было ее решением. Критики в отличие от «Властелина колец» работу Джексона встретили прохладно, но Сиршу отметили. «Чрезвычайно талантливая исполнительница мисс Ронан — единственное, что есть в этом фильме стоящего», — писала Los Angeles Times.
